引 言

液滴微流控技術(shù)的不斷發(fā)展為單分散微液滴生成提供了簡(jiǎn)單有效的方法, 在不同領(lǐng)域的應(yīng)用中展現(xiàn)出巨大的研究?jī)r(jià)值和應(yīng)用前景, 如生物醫(yī)學(xué)工程、物理化學(xué)分析和微納材料等領(lǐng)域. 該技術(shù)具有試劑用量小、液滴生成速度快、可實(shí)現(xiàn)對(duì)液滴操控等優(yōu)點(diǎn). 液滴微流控技術(shù)所生成的單相或多相液滴可滿足不同的應(yīng)用需求, 例如實(shí)現(xiàn)藥物的靶向輸運(yùn)或可控釋放等. 根據(jù)生成裝置的結(jié)構(gòu)不同, 可分為同軸流動(dòng)、交叉流動(dòng)和流動(dòng)聚焦 3種基本形式. 根據(jù)液滴生成過(guò)程中兩相界面的演變形式, 可以把液滴的生成模態(tài)分為擠壓式、滴流式和射流式3種主要模態(tài). 流動(dòng)聚焦作為一種重要的液滴生成方式, 2003年被首次提出, 其基本原理是連續(xù)相和離散相在通道交叉處匯聚, 離散相受到擠壓或剪切后斷裂形成液滴. 在流體物性、流動(dòng)參數(shù)和通道幾何尺寸的影響下, 液滴生成過(guò)程會(huì)表現(xiàn)出復(fù)雜的流動(dòng)形式.

目前有兩種主要技術(shù)用于液滴生成的微流控設(shè)備: 軟光刻技術(shù)和毛細(xì)管微流控技. 軟光刻技術(shù)通常使用聚二甲基硅氧烷(PDMS)作為澆注材料來(lái)制造半透明和生物相容的微流控通道. 毛細(xì)管微流控技術(shù)使用玻璃毛細(xì)管組合來(lái)制造微通道. 與PDMS材料相比, 毛細(xì)管技術(shù)可以很容易地進(jìn)行表面修飾, 但制造過(guò)程在技術(shù)上具有挑戰(zhàn)性, 限制了該裝置使用的可重復(fù)性和可擴(kuò)展性. 多種材料的混合使用增加了微流控液滴生成裝置的靈活性, 能夠?qū)崿F(xiàn)包括即插即用、模塊化或組裝?拆卸等功能. 在我們前期的研究中, 提出了由PDMS和玻璃毛細(xì)管組成的可拆卸并重復(fù)使用、可動(dòng)態(tài)調(diào) 節(jié)毛細(xì)管端部間距的復(fù)合裝置, 可用于控制液滴的大小和形狀, 如圖1(a)所示.

與其他液滴微流控裝置構(gòu)型一樣, 流動(dòng)聚焦通道的幾何尺寸對(duì)于生成液滴的大小和流動(dòng)模態(tài)有重要影響. 入口和出口之間的間距是一個(gè)重要控制參數(shù), 能夠改變流動(dòng)的穩(wěn)定性和流動(dòng)模態(tài), 并最終改變生成液滴的形狀和尺寸. 傳統(tǒng)液滴微流控裝置在加工完成后, 幾何尺寸不可改變, 無(wú)法對(duì)參數(shù)的影響進(jìn)行全面研究. 在設(shè)計(jì)制作過(guò)程中, 需要反復(fù)對(duì)裝置的尺寸參數(shù)和聚焦孔的形狀進(jìn)行驗(yàn)證才能滿足使用需求. 因此, 實(shí)現(xiàn)裝置的結(jié)構(gòu)參數(shù)可調(diào)對(duì)于液滴的生成具有重要的意義.

數(shù)值模擬是研究參數(shù)變化影響的便捷手段, 本文通過(guò)數(shù)值模擬模型, 將幾何參數(shù)對(duì)于一種流動(dòng)匯聚微流控中液滴生成動(dòng)力學(xué)的影響開(kāi)展研究. 研究首先通過(guò)對(duì)比實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證數(shù)值計(jì)算模型的準(zhǔn)確性, 隨后系統(tǒng)地研究流量變化、上下游毛細(xì)管尺寸變化和毛細(xì)管頭部間距變化對(duì)液滴生成模態(tài)和液滴形態(tài)的影響, 掌握裝置的模態(tài)變化與生成液滴的形態(tài)變化過(guò)程.

實(shí)驗(yàn)和數(shù)值方法

1.1   實(shí)驗(yàn)方法

1.1.1   裝置結(jié)構(gòu)

流動(dòng)聚焦式液滴微流控生成裝置的整體結(jié)構(gòu)如圖1(a)所示. 用于生成液滴的離散相流體以Q1的流量從圖1(a)左側(cè)上游毛細(xì)管流入, 連續(xù)相通過(guò)4個(gè)側(cè)通道以相同的流量Q2流入, 兩種流體在兩個(gè)毛細(xì)管端部之間相遇, 隨后在流體聚焦效應(yīng)下從圖1(a)右側(cè)下游毛細(xì)管流出. 裝置主要包括使用PDMS加工的長(zhǎng)方體主體和采用毛細(xì)管制作的毛細(xì)管模塊.

長(zhǎng)方體主體的制作主要包括制作模具、PDMS澆注、拆除模具、側(cè)邊打孔4個(gè)主要步驟. 分別采用澆注和打孔的方法形成了1個(gè)主通道(直徑為2 mm)和4個(gè)側(cè)通道(直徑為1 mm). 裝置的模具采用方形盒子, 在盒子的底部放置直徑2 mm的鋼絲完成模具的制作. 側(cè)邊通道采用自制打孔機(jī), 利用打磨后鋒利的平針頭對(duì)側(cè)邊通道進(jìn)行貫穿打孔, 完成整個(gè)長(zhǎng)方體主體制作. 具體制作過(guò)程參考前期復(fù)合液滴生成裝置的制作方法.

主通道兩側(cè)插入的毛細(xì)管模塊如圖1(b)所示, 該模塊由毛細(xì)管和嵌套的鋼管組合制作而成. 兩種毛細(xì)管的內(nèi)徑和外徑分別為0.3 mm和0.5 mm、0.6 mm和1.0 mm. 嵌套的鋼管尺寸為分別0.5 mm和2.0 mm、1.0 mm和2.0 mm. 內(nèi)外徑尺寸0.3 mm和0.5 mm的毛細(xì)管與內(nèi)外徑尺寸0.5 mm和2.0 mm鋼管組合制作成毛細(xì)管模塊(I). 內(nèi)外徑尺寸0.6 mm和1.0 mm毛細(xì)管與內(nèi)外徑尺寸1.0 mm和2.0 mm鋼管組合制作成毛細(xì)管模塊(II). 毛細(xì)管與鋼管采用膠水粘接, 在毛細(xì)管插入鋼管前, 先在需要連接的部分涂上膠水, 然后插入鋼管完成毛細(xì)管模塊的制作. 毛細(xì)管外徑與鋼管內(nèi)徑的尺寸相同, 利用圓柱體的同心性, 確保毛細(xì)管和鋼管的中心線在一條直線上.

毛細(xì)管模塊插入主通道后, 利用PDMS的彈性實(shí)現(xiàn)密封鏈接和對(duì)中. 由于鋼管的內(nèi)徑幾乎等于毛細(xì)管的外徑, 鋼管的外徑與主通道的內(nèi)徑相等, 使毛細(xì)管、鋼管和主通道的中心線對(duì)齊. 在兩側(cè)毛細(xì)管組件與主通道組裝完成后, 兩側(cè)毛細(xì)管中心線都與主通道中心線對(duì)齊, 保證了兩側(cè)毛細(xì)管中心線在一條直線上, 實(shí)現(xiàn)了裝置的對(duì)中.

通過(guò)鋼管與PDMS的柔性連接可以方便地在實(shí)驗(yàn)中調(diào)節(jié)玻璃管間距, 且能夠自由組裝和拆卸, 根據(jù)需要更換構(gòu)型適合的尺寸, 具有很高的靈活性. 使用兩種不同粗細(xì)的毛細(xì)管, 可以組成圖1(c)所示的4種裝置結(jié)構(gòu), 分別是細(xì)?細(xì) (I-I)、細(xì)?粗 (I-II)、粗?細(xì) (II-I)、粗?粗(II-II).

1.1.2   試劑選擇

本文使用1,6?己二醇二丙烯酸酯(HDDA, 密度1.02 g/cm3, 黏度6.27 mPa·s, 上海麥克林生化科技股份有限公司, 中國(guó))作為離散相, 采用甘油(國(guó)藥化學(xué)試劑, 中國(guó))在去離子水中溶解形成50 wt%甘油水溶液(密度1.26 g/cm3, 黏度6.30 mPa·s)作為連續(xù)相. 值得注意的是, 本文所提出的微流控裝置同樣適用于其他的流體體系, 若多相界面在各個(gè)固體表面上的接觸情況較能保持與本文所用試劑相同, 即可得到與本文結(jié)果類(lèi)似的流動(dòng)模態(tài).

1.1.3   表面處理

針對(duì)選定的試劑組合, 需要對(duì)裝置進(jìn)行親水處理, 使流體在匯聚后形成穩(wěn)定的界面, 保證液滴生成的穩(wěn)定性. 親水性處理主要包括玻璃毛細(xì)管表面和PDMS主通道內(nèi)壁.

玻璃毛細(xì)管親水處理前先將其放入乙醇中浸泡, 每次浸泡時(shí)間為1 h, 再以去離子水沖洗3遍. 接著將毛細(xì)管放入20% NaOH溶液中浸泡, 浸泡時(shí)間為5 h, 最后以去離子水徹底沖洗毛細(xì)管, 以保證毛細(xì)管內(nèi)外表面的清潔. 親水處理完成后與鋼管組裝完成毛細(xì)管模塊的制作.

PDMS主通道制作完成后, 先將PDMS主通道等離子處理, 處理時(shí)間為5 min. 然后將1.0 wt% 聚乙烯醇(PVA)和20 wt%甘油的混合水溶液緩慢注入主通道中, 并保持20 min, 接著使用氮?dú)獯蹈扇芤? 將主通道放入干燥箱中低溫干燥, 每次干燥時(shí)間為2 h. 最后重復(fù)以上步驟兩次, 以確保主通道表面的親水性.

1.2   數(shù)值方法

1.2.1   控制方程

數(shù)值模擬采用開(kāi)源代碼Gerris開(kāi)展, 其準(zhǔn)確性已經(jīng)過(guò)了我們前期的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證[38]. 模擬中求解不可壓縮的、變密度的和考慮界面張力的Navier-Stokes方程組[39]

ρ(?tu+u??u)=??p+??(2μD)+σκδsn                               (1)

??u=0                                                                             (2)

密度的對(duì)流方程為

?tρ+??(ρu)=0                                                                (3)

其中u是速度矢量, ρ為流體密度, p是壓力, μ為黏性系數(shù), D是變形張量, 即Dij = (?iuj + ?jui) /2. 狄拉克函數(shù)δs表示界面張力系數(shù)σ只存在于界面. 界面的曲率表示為κ, n是方向向外的界面法相單位向量. 采用流體體積法(volume-of-fluid, VOF)引入流體的體積分?jǐn)?shù)c(x, t)來(lái)捕捉兩相界面. 流體的密度和黏性可以寫(xiě)為

                (4)

其中ρ1, ρ2和μ1, μ2分別為第1和第2相的密度和黏性. 方程(3)可以進(jìn)一步替換為體積分?jǐn)?shù)的對(duì)流方程

?tc+??(cu)=0                                                                  (5)

1.2.2   離散方法

Gerris代碼采用體積分?jǐn)?shù)/密度和壓力的交錯(cuò)時(shí)間離散, 實(shí)現(xiàn)了在時(shí)間上的二階精度. 離散化的動(dòng)量方程變?yōu)镠elmholtz型方程, 可以通過(guò)改進(jìn)的多級(jí)Poisson求解器來(lái)處理. 由此產(chǎn)生的黏性項(xiàng)Crank-Nicholson離散是二階精度的. 空間離散是通過(guò)二維的分級(jí)四叉樹(shù)切分實(shí)現(xiàn)的. 所有的變量都放置在每個(gè)離散的立方體中心, 變量值為每個(gè)單元的體積平均值. 采用一個(gè)適用于四叉樹(shù)空間離散的分段線性幾何VOF格式來(lái)求解體積分?jǐn)?shù)的對(duì)流方程. 將平衡力(balanced-force)表面張力離散與高度函數(shù)(height function)曲率估計(jì)相結(jié)合, 用于規(guī)避原始連續(xù)表面力(continuum-surface-force)方法的寄生電流問(wèn)題. 基于四叉樹(shù)的空間離散方法具有自適應(yīng)網(wǎng)格加密功能, 局部網(wǎng)格加密或疏化在提升計(jì)算精度的同時(shí)能提高計(jì)算效率, 可以在每個(gè)時(shí)間步長(zhǎng)結(jié)束后動(dòng)態(tài)地進(jìn)行, 對(duì)整體性能的影響極小. 本文采用基于梯度的自適應(yīng)網(wǎng)格加密準(zhǔn)則, 根據(jù)體積分?jǐn)?shù)的梯度來(lái)實(shí)現(xiàn)界面處的網(wǎng)格加密或疏化.

1.2.3   模擬設(shè)置

本文對(duì)圖1(a)所示的幾何結(jié)構(gòu)進(jìn)行簡(jiǎn)化, 構(gòu)建軸對(duì)稱模型來(lái)考慮流動(dòng)匯聚位置處的液滴生成過(guò)程. 在圖2中, 計(jì)算區(qū)域包含3個(gè)入口和1個(gè)出口, 其他邊界為固體壁面. 分散相從左側(cè)下方的入口以U1勻速流入; 連續(xù)相從左側(cè)上方和右側(cè)上方入口同時(shí)流入, 流速分別是U2和U3; 兩相通過(guò)右側(cè)下方的出口流出. 圖2給出了關(guān)鍵的幾何參數(shù), 包括上游毛細(xì)管內(nèi)外半徑為r1和R1、下游毛細(xì)管內(nèi)外半徑為r2和R2、主通道半徑為r3和上下游毛細(xì)管端部的距離為D. 根據(jù)質(zhì)量守恒, 速度U1, U2和U3與流量Q1和Q2的對(duì)應(yīng)關(guān)系為

                    (6)

圖  2  軸對(duì)稱數(shù)值模型示意圖

1.2.4   網(wǎng)格無(wú)關(guān)性驗(yàn)證

在開(kāi)展大量數(shù)值模擬前, 首先開(kāi)展了網(wǎng)格無(wú)關(guān)性驗(yàn)證. 根據(jù)以往的經(jīng)驗(yàn), 取背景網(wǎng)格邊長(zhǎng)為25 μm. 界面網(wǎng)格采用自適應(yīng)網(wǎng)格加密方法來(lái)進(jìn)行動(dòng)態(tài)加密, 每加密1個(gè)等級(jí)等同于網(wǎng)格邊長(zhǎng)減半. 圖3顯示了同樣的背景網(wǎng)格下, 界面分別加密 0, 1, 2 級(jí)的計(jì)算結(jié)果. 每個(gè)子圖左邊顯示了液滴生成后的界面形態(tài), 右邊顯示了管道中液滴的局部放大圖. 通道構(gòu)型為I-II, D = 0.4 mm, (Q1; Q2) = (4; 11) mL/h. 可以看出, 隨著界面網(wǎng)格等級(jí)的增高, 兩相界面越來(lái)越清晰. 圖3(a)所示界面加密等級(jí)為0時(shí), 模擬無(wú)法捕捉到液滴生成過(guò)程中液絲斷裂所形成的一個(gè)尺寸可忽略的衛(wèi)星液滴. 圖3(b)所示自適應(yīng)網(wǎng)格加密為1級(jí)時(shí), 液滴形狀和邊界與圖3(c)非常接近, 說(shuō)明1級(jí)網(wǎng)格加密已經(jīng)能夠滿足計(jì)算要求. 后續(xù)研究將采用背景網(wǎng)格邊長(zhǎng)為25 μm、界面加密等級(jí)1級(jí)開(kāi)展模擬計(jì)算.

2.   結(jié)果與討論

2.1   實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

圖4通過(guò)實(shí)驗(yàn)對(duì)數(shù)值模擬的準(zhǔn)確性進(jìn)行了驗(yàn)證, 可以看出在大范圍改變間距D和流量組合下, 模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合. 隨著流量和流動(dòng)聚焦間距的變化, 主要有3種液滴生成模態(tài). 滴流模態(tài): 離散相液絲前端在靠近下游毛細(xì)管口處收縮, 夾斷后形成單滴液滴以及在斷裂位置上的一個(gè)尺寸可忽略的衛(wèi)星液滴, 如圖4(a)和圖4(b)所示; 串滴模態(tài): 離散相液絲進(jìn)入下游的毛細(xì)管, 液絲失穩(wěn)夾斷后生成一個(gè)大液滴, 隨后液絲從斷裂位置開(kāi)始發(fā)生多次斷裂, 形成多個(gè)大小依次遞減的一長(zhǎng)串液滴, 如圖4(c)和圖4(d)所示; 射流模態(tài): 離散相液絲以射流的形態(tài)進(jìn)入下游的毛細(xì)管與連續(xù)相形成同軸流動(dòng)形式, 液滴在離散相液絲端部形成, 如圖4(e)和圖4(f)所示. 需要注意的是, 上面3種流動(dòng)模型都可以穩(wěn)定地重復(fù)發(fā)生, 都是穩(wěn)定的流動(dòng)模態(tài).

圖  4  不同間距、不同離散相和連續(xù)相流量組合下, I-II 構(gòu)型流動(dòng)聚焦微流控裝置液滴生成模擬與試驗(yàn)圖像的比較. (a)和(b)為滴流模態(tài); (c)和(d)為串滴模態(tài); (e)和(f)為射流模態(tài)

圖4(b)、圖4(d)和圖4(f)是通過(guò)向外拉上游毛細(xì)管, 連續(xù)改變間距D來(lái)完成實(shí)驗(yàn). 在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中, 由于毛細(xì)管組件與主通道是通過(guò)鋼管實(shí)現(xiàn)彈性連接, 通過(guò)緩慢旋轉(zhuǎn)上游毛細(xì)管組件的鋼管, 把上游毛細(xì)管外拉或者內(nèi)推都實(shí)現(xiàn)間距D的調(diào)整, 且不會(huì)對(duì)整個(gè)裝置的流動(dòng)界面產(chǎn)生破壞. 在間距調(diào)整的操作過(guò)程中首先關(guān)停流量泵, 將顯微刻度尺放至于裝置上方, 采用高速攝像機(jī)觀察間距D的尺寸, 便于精確控制間距的調(diào)整, 通過(guò)觀察顯微刻度尺確認(rèn)間距來(lái)完成整個(gè)調(diào)整過(guò)程.

圖4的驗(yàn)證結(jié)果表明, 本研究采用的數(shù)值模擬方法可以準(zhǔn)確預(yù)測(cè)流量和幾何參數(shù)變化下的界面演變過(guò)程, 可用于對(duì)該裝置生成液滴的尺寸、形狀以及流動(dòng)模態(tài)的定量化分析.

2.2   間距影響

如上文所述, 本文使用的微流控裝置可以方便地更改上下游毛細(xì)管的尺寸, 以及毛細(xì)管之間的間距D. 圖5通過(guò)數(shù)值模擬研究了間距變化對(duì)液滴生成過(guò)程的影響. 主通道通過(guò)固定Q2為11 mL/h、改變Q1和D, 得到如圖5(a)所示的不同流動(dòng)模態(tài)相圖. 3種液滴生成模態(tài), 滴流模態(tài)、串滴模態(tài)和射流模態(tài), 分別用黑色六邊形、綠色三角形和紅色圓形符號(hào)標(biāo)記. 藍(lán)色叉型符號(hào)標(biāo)記不能穩(wěn)定地重復(fù)一種生成模態(tài)的情況, 命名為不穩(wěn)定模態(tài). 從圖5(a)可以看出, 滴流模態(tài)發(fā)生在左下角很小的參數(shù)范圍內(nèi), 串滴和射流模態(tài)占主導(dǎo)地位. 較小的D和較大的Q1更有利于射流模態(tài)的產(chǎn)生. 在D增加到1.5 mm時(shí)開(kāi)始出現(xiàn)不穩(wěn)定狀態(tài); 而當(dāng)D ≥ 1.8 mm時(shí), 無(wú)論多大的Q1都無(wú)法穩(wěn)定生成液滴.

圖5(b)展示了滴流、串滴、射流和不穩(wěn)定4種流動(dòng)模態(tài)的典型界面演變過(guò)程. 當(dāng)D = 0.4 mm, (Q1; Q2) = (2; 11) mL/h時(shí), 滴流模態(tài)生成液滴的過(guò)程是: 離散相液絲延伸并在連續(xù)相的剪切和擠壓效應(yīng)下失穩(wěn)頸縮到斷裂. 當(dāng)D = 1.0 mm, (Q1; Q2) = (7; 11) mL/h時(shí), 離散相液絲可以延伸到更長(zhǎng)的位置, 因而失穩(wěn)后形成一個(gè)大液滴以及較長(zhǎng)的細(xì)液絲, 長(zhǎng)液絲繼續(xù)斷裂形成一串小液滴, 即發(fā)生了串滴模態(tài). 當(dāng)D = 0.7 mm, (Q1; Q2) = (7; 11) mL/h時(shí), 離散相液絲以射流的形式進(jìn)入下游毛細(xì)管, 并在端部發(fā)生周期性斷裂, 形成液滴隊(duì)列, 即發(fā)生了射流模態(tài). 由上述兩個(gè)工況可以看出, D的變化主要影響毛細(xì)管之間離散相液絲的形狀, 進(jìn)而對(duì)液滴生成模態(tài)產(chǎn)生了影響. 當(dāng)D = 1.5 mm, (Q1; Q2) = (6; 11) mL/h時(shí), 由于D過(guò)大, 離散相液絲在流出上游毛細(xì)管以后就產(chǎn)生界面波動(dòng), 波動(dòng)向下游傳播而影響液絲端部的斷裂, 這樣離散相液絲根部和端部的兩種失穩(wěn)方式相互耦合, 使得液滴不能以一個(gè)模態(tài)重復(fù)生成, 也就是發(fā)生了不穩(wěn)定模態(tài).

圖6顯示了圖5(a)所示相圖中液滴長(zhǎng)度和射流長(zhǎng)度隨D和Q1的變化規(guī)律, 其中液滴長(zhǎng)度定義為液滴的軸線長(zhǎng)度, 射流長(zhǎng)度定義為從下游毛細(xì)管端口到離散相液絲的斷裂位置. 總體而言, 在固定的Q2下, 對(duì)于相同的D, Q1較小時(shí)液滴生成為滴流模態(tài)或串滴模態(tài), Q1較大時(shí)液滴生成為射流模態(tài). 從圖6(a)中可以看出, 除了D為0.4 mm的情況以外, 滴流模態(tài)或串滴模態(tài)的液滴長(zhǎng)度均大于射流模態(tài)下的液滴長(zhǎng)度. 此外, 滴流模態(tài)或串滴模態(tài)的液滴長(zhǎng)度隨著D的增加而增加, 同一流量下射流模態(tài)的液滴長(zhǎng)度幾乎不隨D變化. 圖6(b)顯示了射流模態(tài)下射流長(zhǎng)度的變化, 可以看出, 在固定的Q2下, 射流長(zhǎng)度隨Q1的增加基本上呈現(xiàn)線性的變化規(guī)律, D為0.4 mm時(shí)線性較差. 同時(shí), D對(duì)于射流長(zhǎng)度的影響不大.

2.3   構(gòu)型影響

如圖1(c)所示, 通過(guò)組合不同的毛細(xì)管模塊, 可組裝不同構(gòu)型的液滴生成裝置. 毛細(xì)管尺寸的變化可以改變整個(gè)裝置的流場(chǎng), 從而影響液滴生成模態(tài)及其大小. 圖7為4個(gè)構(gòu)型D = 1.2 mm情況下流動(dòng)模態(tài)隨Q1和Q2變化的相圖以及典型示例. 在考慮的流量參數(shù)范圍下, 下游毛細(xì)管為粗毛細(xì)管時(shí)存在除了不穩(wěn)定狀態(tài)的其他3種流動(dòng)模態(tài), 對(duì)應(yīng)I-II和II-II構(gòu)型; 下游毛細(xì)管為粗毛細(xì)管時(shí)存在4種流動(dòng)模態(tài), 對(duì)應(yīng)I-I和II-I構(gòu)型.

圖7(a)為I-II構(gòu)型裝置的相圖. 在Q2較低時(shí)更容易形成滴流模態(tài), Q1的變化對(duì)其模態(tài)影響較小; 串滴模態(tài)在相圖區(qū)域?yàn)镼1流量較低、Q2流量較高位置; 射流模態(tài)發(fā)生在Q1和Q2流量都較高時(shí). 如圖7(b)所示, (Q1; Q2) = (15; 6) mL/h時(shí), 流動(dòng)為滴流模態(tài), 可連續(xù)生成占據(jù)整個(gè)通道的長(zhǎng)液滴; (Q1; Q2) = (15; 7) mL/h時(shí), 流動(dòng)為射流模態(tài), 由于生成液滴尺寸較大, 在下游通道的限制下, 液滴呈現(xiàn)出明顯的子彈頭形狀. 圖7(c)所示的II-II構(gòu)型裝置的相圖與I-II構(gòu)型的相圖類(lèi)似, 上游管徑的增加使得滴流模態(tài)區(qū)域在相圖上的面積增加, 而射流模態(tài)的面積基本不變. 圖7(d)顯示了串滴和射流兩個(gè)模態(tài). 圖7(e)為I-I構(gòu)型裝置的相圖, 與I-II和II-II構(gòu)型的情況有明顯不同. 滴流模態(tài)分布在左下角Q1和Q2都很低的一小部分區(qū)域; 串滴主要分布在Q1較低的區(qū)域, 且Q2有較大的變化范圍; 射流模態(tài)占整個(gè)相圖的大部分面積; 不穩(wěn)定模態(tài)大致分布在低Q2和高Q1的區(qū)域. 圖7(f)顯示了兩個(gè)相同Q1不同Q2條件下的射流模態(tài), 可以看出, 液滴的尺寸可以通過(guò)Q2來(lái)調(diào)節(jié), 而射流長(zhǎng)度變化很小. 同時(shí), 在Q2較高時(shí), 液滴隊(duì)列出現(xiàn)分布不均勻的情況, 液滴尺寸的單分散性降低. 圖7(g)和圖7(h)為II-I構(gòu)型裝置的相圖和示例, 相圖的整體模態(tài)分布與I-I構(gòu)型裝置類(lèi)似, 主要區(qū)別是射流模態(tài)和不穩(wěn)定模態(tài)的邊界稍有變化. 以上表明下游毛細(xì)管內(nèi)徑對(duì)于流動(dòng)模態(tài)的影響較上游毛細(xì)管大.

圖8對(duì)不同構(gòu)型在流量變化下的液滴長(zhǎng)度和射流長(zhǎng)度進(jìn)行了測(cè)量. 圖8(a)顯示了I-II構(gòu)型下固定Q1改變Q2時(shí)液滴長(zhǎng)度的變化. Q1 = 4 mL/h時(shí), 流動(dòng)模態(tài)為滴流和串滴模態(tài), 對(duì)應(yīng)的液滴長(zhǎng)度分為兩段, 一段是滴流模態(tài)生成的液滴的長(zhǎng)度, 另一段是串滴模態(tài)生成的最大液滴的長(zhǎng)度. 液滴長(zhǎng)度隨著Q2增大而減小, 變化趨勢(shì)逐漸平緩; 滴流和串滴模態(tài)轉(zhuǎn)換邊界的液滴長(zhǎng)度變化基本連續(xù). Q1 = 8 mL/h時(shí), 流動(dòng)從滴流模態(tài)轉(zhuǎn)換到串滴模態(tài), 最終過(guò)渡到射流模態(tài). 與Q1 = 4 mL/h時(shí)類(lèi)似, 第1個(gè)模態(tài)轉(zhuǎn)換對(duì)液滴尺寸影響不大, 而第2個(gè)模態(tài)轉(zhuǎn)換時(shí)液滴長(zhǎng)度出現(xiàn)驟降. Q1 = 12 mL/h時(shí), 流動(dòng)從滴流模態(tài)轉(zhuǎn)換到射流模態(tài)時(shí)也觀察到了液滴長(zhǎng)度的驟降. 總體而言, 同樣模態(tài)下液滴長(zhǎng)度隨Q1增加; 射流模態(tài)穩(wěn)定生成的液滴尺寸相對(duì)其他兩種模態(tài)小. 圖8(b)顯示了射流模態(tài)下射流長(zhǎng)度的變化. 在Q1 = 8 mL/h和Q1 = 12 mL/h兩種情況下, 射流長(zhǎng)度隨Q2的增加而增長(zhǎng), 變化趨勢(shì)接近于線性. 圖8(c)和圖8(d)為II-II構(gòu)型的情況, 液滴長(zhǎng)度和射流長(zhǎng)度的變化規(guī)律與I-II構(gòu)型一致. 下游為細(xì)毛細(xì)管的I-I和II-I構(gòu)型得到的液滴長(zhǎng)度變化規(guī)律與下游為粗毛細(xì)管的情況相同, 如圖8(e) ~ 圖8(h)所示. 而射流長(zhǎng)度方面, I-I和II-I構(gòu)型下射流長(zhǎng)度隨Q2遞增, 但相對(duì)變化幅度不大, 并呈現(xiàn)震蕩變化的趨勢(shì). 上述觀察再次說(shuō)明下游毛細(xì)管內(nèi)徑對(duì)液滴生成的影響較大.

3.   結(jié) 論

本文對(duì)基于毛細(xì)管的流動(dòng)聚焦式微流控液滴生成裝置內(nèi)的界面流動(dòng)開(kāi)展了系統(tǒng)的數(shù)值模擬研究, 關(guān)注關(guān)鍵構(gòu)型參數(shù)對(duì)于液滴生成模態(tài)和液滴尺寸隨離散相和連續(xù)相流量的變化規(guī)律. 本文研究結(jié)果表明, 流動(dòng)聚焦式微流控液滴生成裝置受關(guān)鍵構(gòu)型參數(shù)影響復(fù)雜, 所得到的規(guī)律性認(rèn)識(shí)將為裝置的設(shè)計(jì)和優(yōu)化提供依據(jù), 在生成期望尺寸液滴的同時(shí)提高通量或單分散性。通過(guò)對(duì)影響液滴生成的不同因素進(jìn)行分析, 得出結(jié)論如下.

(1) 數(shù)值模擬得到了滴流、串滴、射流和不穩(wěn)定4種流動(dòng)模態(tài). 滴流模態(tài)下, 離散相液絲在斷裂后快速回縮, 形成一個(gè)大液滴和一個(gè)尺寸可忽略的衛(wèi)星液滴; 串滴模態(tài)下, 離散相液絲的斷裂后形成一個(gè)大液滴, 液絲回縮后形成一串小液滴; 射流模態(tài)下, 離散相液絲以射流的形態(tài)進(jìn)入下游的毛細(xì)管, 與連續(xù)相形成同軸流動(dòng)形式, 液滴在離散相液絲端部連續(xù)形成; 不穩(wěn)定模態(tài)下, 較小的間距和較大的離散相流量更有利于射流模態(tài)的產(chǎn)生.

(2) 滴流模態(tài)或串滴模態(tài)下液滴長(zhǎng)度隨間距變化明顯, 而滴流模態(tài)下液滴長(zhǎng)度隨離散相流量變化而基本不隨間距變化; 射流模態(tài)下的射流長(zhǎng)度基本上隨離散相流量呈線性變化, 而受間距的影響不大.

(3) 下游毛細(xì)管的內(nèi)徑?jīng)Q定了流動(dòng)模式相圖的分布情況: 下游毛細(xì)管內(nèi)徑較大, 連續(xù)相流量較低時(shí)更容易形成滴流模態(tài), 串滴模態(tài)在相圖區(qū)域?yàn)殡x散相流量較低、連續(xù)相流量較高時(shí)發(fā)生, 射流模態(tài)在兩相流量都較高時(shí)發(fā)生; 下游毛細(xì)管內(nèi)徑較小時(shí), 滴流模態(tài)分布兩相流量都很低區(qū)域, 串滴主要分布在離散相流量較低的區(qū)域且連續(xù)相有較大的變化范圍, 射流模態(tài)占整個(gè)相圖的很大面積. 離散相流量過(guò)大或離散相流量過(guò)小時(shí)會(huì)發(fā)生不穩(wěn)定模態(tài).

(4) 射流長(zhǎng)度方面, 下游毛細(xì)管內(nèi)徑較大時(shí), 射流長(zhǎng)度隨連續(xù)相流量的增加而增長(zhǎng), 變化趨勢(shì)接近于線性; 下游毛細(xì)管內(nèi)徑較小時(shí), 射流長(zhǎng)度隨連續(xù)相流量遞增, 射流長(zhǎng)度過(guò)長(zhǎng)會(huì)影響所生成液滴大小的單分散性.

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